鋰硫電池由于具有較高的能量密度而受到廣泛的關(guān)注，并被認(rèn)為是傳統(tǒng)鋰離子電池替代者之一。然而由于鋰硫電池充放電產(chǎn)物（S及Li2S或Li2S2）較差的導(dǎo)電性，充放電過(guò)程中多硫化鋰的穿梭效應(yīng)，以及硫較低的密度，使制備具有高體積能量密度，長(zhǎng)循環(huán)壽命的鋰硫電池面臨巨大挑戰(zhàn)。同時(shí)，隨著可穿戴設(shè)備的快速發(fā)展，制備高比容量的柔性電池也勢(shì)在必行。
▲ 圖1. 材料制備過(guò)程
復(fù)旦大學(xué)徐宇曦課題組針對(duì)上述問(wèn)題制備出具有“三明治”結(jié)構(gòu)的石墨烯/納米硫/導(dǎo)電高分子（PEDOT:PSS）柔性致密電極材料（圖1）。首先將納米硫原位生長(zhǎng)在氧化石墨烯（GO）表面（圖1-Ⅰ），然后引入PEDOT:PSS作為功能化分散劑將GO還原得到具有“三明治”結(jié)構(gòu)的石墨烯/納米硫/導(dǎo)電高分子均一復(fù)合納米片的分散液（圖1-Ⅱ），最后通過(guò)抽濾自組裝的方法制備柔性致密但是依然多孔的薄膜（圖1-Ⅲ）。該復(fù)合電極材料具有以下優(yōu)點(diǎn)：（1）具有優(yōu)異導(dǎo)電性的石墨烯/導(dǎo)電高分子網(wǎng)絡(luò)可以提供充足的離子/電子傳輸通道，與納米硫相結(jié)合，可以顯著提高活性物質(zhì)的利用率，使電池具有較高的比容量及良好的倍率性能，同時(shí)可以有效地緩解充放電過(guò)程中體積變化；（2）石墨烯及導(dǎo)電高分子的官能團(tuán)能夠有效吸附多硫化鋰，抑制其在充放電過(guò)程中的穿梭效應(yīng)，極大的提高電池的循環(huán)壽命；（3）抽濾自組裝產(chǎn)生的致密結(jié)構(gòu)極大提高了電極活性材料的體積密度，從而使電池具有較高的體積比容量。
▲ 圖2 鋰硫紐扣電池的電化學(xué)性能
基于以上優(yōu)點(diǎn)，以該復(fù)合材料做正極的鋰硫電池在0.1C倍率下體積比容量高達(dá)1432Ah L-1，在1C充放電倍率下循環(huán)500圈，容量保持率達(dá)到80%，每圈比容量衰減速率僅為0.04%。在4C（6700 mA g-1）的充放電倍率下，放電比容量依然高達(dá)701 mAh g-1。
▲ 圖3. 鋰硫軟包電池性能
基于上述結(jié)果，我們進(jìn)一步提高硫的負(fù)載量并制備了鋰硫軟包電池。在不同折疊角度下，軟包電池所展示的容量及其所點(diǎn)亮的二極管亮度沒(méi)有明顯變化，經(jīng)過(guò)較長(zhǎng)循環(huán)后容量幾乎沒(méi)有衰減，表明該電極材料在柔性電池當(dāng)中具有很大的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。該項(xiàng)工作對(duì)深入理解電極結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系和制備新型高性能柔性鋰硫電極材料和器件提供了有益的視角。論文發(fā)表在期刊《Advanced Materials》上。
